Na rakovinu vaječníkov zomrela jeho prvá žena Cassandra Harris a na tú istú diagnózu zomrela aj jeho dcéra Charlotte Emily.
V rozhovore pre magazín „Esquire“ porozprával niekdajší predstaviteľ agenta 007 o tom, prečo sa za optimistu neoznačuje: „Ja vidím pohár naplnený do polovice skôr prázdny ako plný. Melanchólia a smútok sú z času na čas mojimi spoločníkmi,“ priznal 63-ročný herec.
V roku 1980 sa Brosnan oženil s hereckou kolegyňou, Cassandrou Harrisovou. O jedenásť rokov po svadbe zomrela. V roku 2013 prehrala boj s rakovinou aj jeho adoprívna dcéra Charlotte Emily. V roku 2001 sa herec oženil s novinárkou Keely Shaye Smithovou, s ktorou tvorí pár dodnes.